After en kort och Tampa tid i armén där han blev vän med en annan musiker som heter Billy Cox flyttade Jimi till Clarksville, Tennessee, där han bildade ett band. Redan från början färgstarka Jimi Hendrix personlighet sågs av publiken med Hendrix lära sig spela gitarr med tänderna i imitation av andra gitarrister från den tiden. Efter att ha ganska svårt att försöka göra en levande i New York, blev Jimi del av Isley Brothers bandet och började turnera där han slutligen anställdes som medlem av Little Richards stöd group.
Meanwhile Chas Chandler, basisten med The Animals var vill sluta utföra och bli företagare. Han hade hört en låt som heter "Hey Joe" och var fast besluten att hitta en artist att spela in den. Han lyssnade på Jimi Hendrix spela det och bestämde han hade hittat sin artist. Chandler hjälpte Jimi flytta till London och fann två engelska musiker, basist Noel Redding och trummisen Mitch Mitchell att bilda The Jimi Hendrix Experience. Det var vid denna tid som Jimi började få märkt av berömda brittiska musiker som grädde, The Who, The Beatles och The Rolling Stones.
"Hey Joe" blev The Jimi Hendrix Experience första singel 1966. De följde detta med Hendrix kompositioner "Stone fri "," Purple Haze "och" The Wind Cries Mary ". Den okuvliga showman i Jimi Hendrix kom ut och satte eld på sin gitarr under en snålhet som en del av avskedsturné genom The Walker Brothers mars 1967. I maj samma år Jimi Hendrix Experience släppte sin första LP "Are You Experienced" som zoomas till toppen av listorna, men fick nöja sig med andra plats bakom The Beatles "Sgt. Peppers Lonely Hearts Club Band".
I juni 1967 framträdde Jimi på Monterey Pop Festival för att släppa loss för första gången på musikälskare i Amerika. Hans over the top scenen persona och flamboyant gitarrstil brände hans bild i annaler hippiedom. Gitarren förstörande hjälte hade äntligen kommit. Nästa månad Jimi träffades och blev förälskad med wah-wah-pedal när han såg Frank Zappa sätta den gen